La película comienza en Grecia, donde el elegante espía británico Aubrey Argylle (Henry Cavill) se prepara para acercarse a su objetivo, un terrorista llamado LaGrange (Dua Lipa). Después de una breve danza juntos, LaGrange hace que sus asesinos saquen sus armas contra Argylle. Luego, contacta a su compañera Keira (Ariana DeBose), quien utiliza su tecnología para encontrar una forma de que Argylle pueda escapar. LaGrange luego acorrala a Argylle y Keira afuera y dispara contra ellos, alcanzando a Keira en el pecho. Mientras Argylle intenta salvarla, se pone en contacto con su otro asociado, Wyatt (John Cena), para atrapar a LaGrange antes de que pueda escapar. Wyatt la atrapa y él y Argylle interrogan a LaGrange para descubrir quién es su empleador. Resulta que trabaja para Fowler (Richard E. Grant), el director que también empleó a Argylle y Wyatt. LaGrange se envenena antes de poder ser capturada, y Argylle ahora se pregunta en quién puede confiar realmente.

La escena cambia a una lectura de un libro de Elly Conway (Bryce Dallas Howard), autora de la serie de libros "Argylle" de la que proviene el personaje, ya que toda la escena proviene del último capítulo del cuarto libro de la serie. Después de responder algunas preguntas, más tarde va a su cabaña privada con su gato Alfie para comenzar a escribir el quinto libro. Pasa la noche escribiendo todo, pensando que lo ha terminado antes de irse a la cama.

Por la mañana, Elly recibe una llamada de su madre Ruth (Catherine O'Hara), quien pasó toda la noche leyendo el manuscrito que Elly le envió. Ruth dice que el libro es bueno, pero que no le gusta el final, calificándolo como un "decepción". Entonces, Elly comienza a intentar escribir otro nuevo capítulo para darle un mejor cierre al libro. Imagina varias escenarios para darle un mejor final a Argylle, pero se encuentra en blanco.

Elly decide tomar un tren con Alfie para visitar a Ruth en Chicago cuando ella sugiere ayudar a Elly a terminar el libro. En el tren, un hombre llamado Aiden Wilde (Sam Rockwell) se acerca a ella. Finge ser un fan de Elly antes de informarle que hay personas en el tren que la están persiguiendo. Momentos después, un "fan" se acerca con un cuchillo disfrazado de bolígrafo, obligando a Aiden a entrar en acción y comenzar a pelear contra los asesinos mientras Elly trata de esconderse, aunque visualiza a Argylle en lugar de Aiden. Uno de los asesinos es un hombre llamado Carlos (Tomas Paredes), a quien Elly reconoce de la lectura del libro como un supuesto fan. Aiden luego lleva a Elly al final del tren, donde rompe las puertas y salta en paracaídas con ella (y Alfie) fuera del tren, donde ella se desmaya en el aire.

Cuando Elly despierta, Aiden se ha cortado el cabello y revela que la llevó a una cabaña. Él le informa que los asesinos provienen de una organización siniestra llamada "The Division", dirigida por el Director Ritter (Bryan Cranston). Creen que los libros de Elly predicen ciertos eventos en su línea de trabajo, y ya han leído su manuscrito del Libro Cinco y están esperando a que ella escriba el capítulo final. Ritter ejecuta a su Subdirector (Rob Delaney) por no haber capturado a Elly y recuperado un Archivo Maestro que puede exponer a todos los agentes de The Division. Además, el personaje de Wyatt se basa en Aiden, mientras que Keira era una persona real que aparentemente murió de verdad.

Aiden lleva a Elly (y Alfie) con él para encontrar a un informante llamado Bakunin (Stanley Morgan), quien iba a entregarle el Archivo Maestro. Esperando obtener una idea de dónde encontrar a Bakunin, Aiden convence a Elly de que comience a escribir el próximo capítulo, que Ritter y sus hombres escuchan porque algunos fans graban a Elly en sus teléfonos.

La pareja es llevada a un apartamento que supuestamente pertenece a Bakunin. No encuentran nada excepto una abertura bajo el suelo, donde Aiden encuentra un libro con información escrita por Bakunin. Pronto, los asesinos de The Division comienzan a dirigirse hacia el edificio, lo que lleva a Elly y Aiden a esconderse bajo el suelo. Después de un tiempo, Aiden salta desde abajo para comenzar a matar a los asesinos. Antes de que lleguen más, los dos se dirigen al techo y saltan sobre un contenedor de basura debajo.

Aiden lleva a Elly a su lugar en Londres para estar a salvo. Entra al baño y habla con su empleador con la ducha corriendo, y Elly escucha a Aiden diciendo que "necesita una bala en la cabeza". Temiendo por su vida, ella agarra a Alfie y se pone en contacto con Ruth para que ella pueda ir a Chicago por sí misma (con Alfie). Al llegar, Elly se reúne con Ruth antes de que llegue su padre... y resulta ser RITTER. Comienza a revisar las cosas de Elly antes de que llegue Aiden, diciéndole a Elly que estos dos no son sus padres. Después de que Ritter abandona el acto de padre, Ruth (cuyo verdadero nombre es Margaret Vogler) saca un arma (y un acento británico) contra Elly. Aiden la dispara y golpea a Ritter antes de sacar a una Elly horrorizada, lamentablemente dejando atrás a Alfie.

Aiden escolta a Elly para que conozca a su empleador, Alfred "Alfie" Solomon (Samuel L. Jackson). Aquí, Elly descubre que "el verdadero Agente Argylle" no es otro que... ¡ELLY MISMA! Sus libros no eran predicciones, sino recuerdos de su vida pasada como espía. Su verdadero nombre es Rachel Kylle (Agente R. Kylle), y perdió la memoria después de una misión fallida. Ritter y Vogler llegaron a Rachel antes que Aiden, y se hicieron pasar por sus padres, haciéndola creer que siempre había sido una escritora aspirante para que pudiera documentar sus pensamientos y, eventualmente, derribarla. Esperaban que el último libro revelara la ubicación del Archivo Maestro. Elly queda perpleja ante la revelación hasta que Aiden la involucra en un combate, y ella puede utilizar sus habilidades de memoria para neutralizarlo.

Solomon le dice a Elly y a Aiden que el Archivo Maestro está en posesión de una asociada de The Division llamada Saba Al-Badr/The Keeper (Sofia Boutella). La pareja viaja a Arabia, donde Elly debe convertirse nuevamente en Rachel. Mientras espera hablar con Saba en su complejo, Aiden comienza a bailar con Elly, diciendo que solían estar románticamente involucrados. Saba ve a Elly sola y habla con ella, donde actúa lo suficientemente bien como Rachel para que Saba le dé el Archivo Maestro.

The Division logra rastrear a Elly y Aiden, capturándolos y llevándolos a bordo de su gran barco. Elly acaba de descubrir que ella misma era un activo de The Division. Un flashback revela que ella mató a Bakunin antes de tomar el Archivo Maestro, y la explosión desencadenada por la autodestrucción de su apartamento llevó a la pérdida de su memoria. Para salvarse, Elly dispara a Aiden en el pecho para hacer que Ritter piense que está de su lado. También tiene que fingir que no le importa Alfie, quien está bajo custodia de Ritter. En realidad, ella lo disparó en una zona específica para que la bala pasara por su pecho pero sin tocar el corazón, y su supervivencia depende de detener la hemorragia lo antes posible, algo que Elly obtuvo de una teoría de un fan sobre cómo Keira podría haber sido resucitada. Aiden se libera y mata a sus captores antes de ir a ayudar a Elly.

Elly ve una última alucinación de Argylle, que le dice que nunca lo necesitó para hacer lo que él podía hacer, antes de enfrentarse a Carlos y sus secuaces, que tienen que detener el tiroteo después de que comienza a salir petróleo crudo. Luego, Elly recuerda uno de sus recuerdos de patinaje sobre hielo, así que coloca cuchillas en sus zapatos y se desliza sobre el aceite, cortando a través de los asesinos antes de pelear con Carlos, terminando con ella lanzando un cuchillo en su corazón. Ella dispara al resto de los asesinos antes de que ella y Aiden eliminen a todos los villanos en el barco como pareja, con mucho estilo. Llegan a la sala de control del barco para enviar el Archivo Maestro a Solomon, pero Ritter apunta su rifle hacia ellos. Alfie luego se lanza hacia el villano y comienza a arañar su rostro, dando a Aiden la oportunidad de disparar y matar a Ritter. Desafortunadamente, Alfie le arañó los ojos, ya que se necesitaba un escaneo de retina para completar la carga, pero Aiden encuentra una forma alternativa.

La pareja comienza a cargar el archivo a Solomon, pero Vogler aparece con una caja de música que controla la mente de Elly para intentar matar a Aiden, lo que también hace que detenga la carga. Aiden pelea contra Elly a regañadientes, casi muriendo hasta que un asaltante enmascarado salta al barco y golpea a Vogler con una llave inglesa, haciendo que ella deje caer la caja de música, que se rompe al golpear el suelo y corta el control mental de Elly. El asaltante resulta ser Keira, quien sobrevivió a su herida de bala de la misma manera que Aiden sobrevivió a la suya, porque resulta que Keira fue quien sugirió la teoría a Elly. Los tres (y Alfie) envían el resto del Archivo Maestro y abandonan el barco para que explote, matando a Vogler y a cualquiera que quede con vida. Elly y Aiden finalmente se besan.

Elly vuelve a su papel de autora y termina el Libro Cinco, dándole a Argylle un final feliz adecuado. Vuelve a la tienda de libros para otra lectura, y un fan le pregunta qué les sucedió a los personajes después de la historia. Elly dice que, "hipotéticamente", Solomon recibió altos honores de la CIA por exponer a The Division, mientras que Keira ascendió en el campo de la tecnología, y Elly y Aiden parecen estar juntos. Antes de que Elly termine, otro fan que se parece mucho a una versión más nerd de la imagen de Argylle de Elly se levanta para hacer una pregunta, pero también sugiere que Elly podría tener preguntas para él, dejándola sorprendida.

Durante los créditos, se muestra un flashback de hace 20 años. Un joven Argylle (Louis Partridge) entra en un pub y parece estar trabajando con la agencia Kingsman (existen en el mismo universo). Luego aparece un texto que dice "Argylle: Libro Uno", ya que se dice que una adaptación cinematográfica de la primera novela de Elly está por venir pronto.