En la India, un hombre de negocios no consigue coger su tren, "The Darjeeling Limited", cuando sale de una estación; se le adelanta un hombre más joven, Peter Whitman. Peter se reúne con sus hermanos Francis y Jack a bordo, los tres no se han visto desde el funeral de su padre un año antes.

Francis, el mayor, ha sobrevivido recientemente a un accidente de moto casi mortal, que le ha dejado la cara y la cabeza cubiertas de vendas; por ello desea reconciliarse con sus hermanos en un viaje de autodescubrimiento espiritual. También está buscando de forma encubierta a su madre Patricia, a la que los hermanos no han visto en muchos años. Con la ayuda de su ayudante Brendan, Francis elabora un estricto itinerario para el viaje y confisca los pasaportes de sus hermanos para evitar que se bajen del tren demasiado pronto. Los hermanos también siguen llorando la muerte de su padre: los tres llevan muchas piezas de equipaje marcadas con sus iniciales, junto con otros objetos personales que le pertenecían.

El tren lleva a los hermanos por el campo y a varios templos hindúes, aunque la tensión aumenta a medida que Peter y Jack, el más joven, se enfurecen con el comportamiento controlador de Francis. Finalmente, Francis les revela que se reunirán con su madre, que se ha convertido en una monja que vive en un convento cristiano en el Himalaya. Peter y Jack se enfadan; Peter sabe que no habrían venido si se lo hubieran dicho antes. El ambiente finalmente llega a un punto crítico, y los hermanos tienen un altercado físico en el tren, angustiando a los demás pasajeros. El jefe de a bordo, al que los hermanos han agredido repetidamente, les hace bajar con todo su equipaje. Posteriormente, Brendan abandona el tren y vuelve a él tras entregar a los chicos una carta de su madre; su contenido implica que ella no quiere verlos. Los hermanos deciden entonces abandonar la India, seguir su camino y no volver jamás.

Después de una excursión por la naturaleza, los hermanos ven cómo tres jóvenes caen a un río mientras intentan arrastrar una balsa por él. Jack y Francis rescatan a dos de los chicos, pero Peter no consigue salvar al tercero, que muere. Llevan el cuerpo a la aldea de los chicos, donde pasan la noche y son tratados con amabilidad. Al día siguiente asisten al funeral y experimentan un flashback reprimido: acompañados por Alice, la esposa de Peter, los hermanos se dirigen al funeral de su padre y luego se detienen a recoger su Porsche en el taller de reparación, aunque el coche no está listo. Se revela que la muerte de su padre se produjo al ser atropellado por un taxi, y que su madre no asistió al funeral.

De vuelta al presente, los hermanos llegan al aeropuerto, pero de repente deciden romper sus billetes e ir a visitar a su madre. Llegan al convento, donde su madre Patricia se sorprende pero se alegra de verlos, y Francisco admite tímidamente que su accidente fue en realidad un intento de suicidio. Esa noche, después de que los hermanos se enfrenten a Patricia por haberlos abandonado, la familia se reúne en silencio y se reencuentra con el amor. A la mañana siguiente, los hermanos se despiertan y descubren que su madre se ha ido y les ha dejado el desayuno. Deciden no esperar a que vuelva.

En la estación de tren, los hermanos corren hacia otro tren, el "Bengal Lancer", y se deshacen alegremente de todas las maletas y bolsas de su padre para cogerlo. A bordo, Francis se ofrece a devolver a Peter y Jack sus pasaportes, pero le dicen que los guarde. Francis dice: "Vamos a tomar una copa y a fumar un cigarrillo", y los hermanos abandonan su compartimento.